• شماره ركورد
    24856
  • شماره راهنما
    CHE2 915
  • عنوان

    محبوس سازي(PMo11O39)7- درون چارچوب فلز-آلي و بررسي فعاليت كاتاليستي آن در واكنش گوگردزدايي اكسايشي

  • مقطع تحصيلي
    كارشناسي ارشد
  • رشته تحصيلي
    شيمي- شيمي معدني
  • دانشكده
    شيمي
  • تاريخ دفاع
    1404/05/04
  • صفحه شمار
    74 ص.
  • استاد راهنما
    شهرام تنگستاني نژاد , مجيد مقدم
  • استاد مشاور
    ايرج محمدپوربلترك
  • كليدواژه فارسي
    كاتاليست , گوگرد‌زدايي , چارچوب هاي فلز-آلي , محبوس كردن , پلي اكسومتال
  • چكيده فارسي
    يكي از چالش‌هاي زيست‌محيطي مهم، حذف تركيبات گوگردي از سوخت‌ها به منظور كاهش انتشار دي‌اكسيد گوگرد (SO₂) مي باشد. ضرورت حذف اين گاز به دليل نقش آن در ايجاد باران‌هاي اسيدي و آسيب به سلامت انسان‌ها است. در اين زمينه، گوگردزدايي اكسايشي (ODS) به‌عنوان روشي مؤثر و كم‌هزينه براي حذف تركيبات گوگرددار در شرايط ملايم مورد توجه قرار گرفته است. چارچوب‌هاي فلز–آلي (MOFs) به‌دليل ساختار متخلخل، مساحت سطح بالا و قابليت اصلاح شيميايي، به‌عنوان بسترهايي مناسب براي طراحي كاتاليست‌هاي ناهمگن در واكنش‌هاي گوگردزدايي اكسايشي مطرح هستند. از سوي ديگر، پلي‌اكسومتال‌ها (POMs) به دليل ويژگي‌هاي منحصربه‌فرد مانند خاصيت اكسيدكنندگي بالا، پايداري حرارتي و ساختار قابل تنظيم، گزينه‌هايي ايده‌آل براي استفاده به عنوان جزء فعال كاتاليستي محسوب مي‌شوند. در اين پژوهش پلي اكسومتال H₃(n-Bu₄N)₄[PMo₁₁O₃₉] با استفاده از روش بطري اطراف كشتي درون ساختار MOF نوع (MIL-101(Cr محبوس‌سازي شد تا كاتاليست ناهمگن براي فرآيند گوگردزدايي اكسايشي طراحي شود. در اين روش، گونه POM در محيط واكنش سنتز چارچوب فلز- آلي MIL-101 وارد شد و ساختار MIL-101 در اطراف آن تشكيل گرديد. كاتاليست و كامپوزيت سنتزشده با استفاده از تكنيك طيف‌سنجي ‌مادون قرمز تبديل فوريه (FT-IR) و طيف‌سنجي‌ پراش پرتو ايكس (XRD) مورد شناسايي قرار گرفتند. همچنين، ميكروسكوپ الكتروني روبشي (SEM) براي تعيين مورفولوژي كامپوزيت سنتز‌شده، تست سطح ويژه و تخلخل (BET) جهت بررسي تخلخل‌هاي كامپوزيت سنتز شده، و طيف‌سنجي‌جرمي پلاسماي جفت‌شده القايي (ICP) براي ارزيابي ميزان بارگذاري كاتاليست درون چارچوب فلز–آلي انجام گرفت. عملكرد كامپوزيت سنتزشده در حذف دي‌بنزوتيوفن به عنوان تركيب گوگرددار مدل، تحت شرايط گرمايي و نيز در شرايط غيرگرمايي با استفاده از امواج فراصوت مورد بررسي قرار گرفت. ارزيابي راندمان واكنش از طريق طيف‌سنجي UV-Vis بر روي محلول نهايي انجام شد و به‌منظور تعيين شرايط بهينه، واكنش در حضور اكسيدكننده‌هاي مختلف و در بازه‌هاي دمايي و زماني گوناگون صورت گرفت. نتايج نشان داد، تحت شرايط بهينه (75دقيقه، عامل اكسيدكننده هيدروژن پراكسيد و دماي 50 درجه سانتي‌گراد) بازده فرآيند گوگردزدايي به حدود 98٪ رسيد كه اثباتي بر كارايي بالاي اين كاتاليست ناهمگن در واكنش گوگردزدايي اكسايشي است. همچنين، نتايج بازيابي و استفاده مجدد نشان داد كه كاتاليست تهيه‌شده، بدون افت محسوس در عملكرد، پايداري ساختاري خود را طي هشت چرخه متوالي حفظ مي‌كند. نتايج حاصل از گوگرد زدايي اكسايشي در شرايط تابش امواج فراصوت نشان مي‌دهد كه مي‌توان در زمان كوتاه پنج دقيقه و دماي اتاق به بازده فرآيند گوگرد زدايي حدود 90 درصد رسيد. اما استفاده مجدد كاتاليست در شرايط تابش امواج فراصوت از حالت گرمايي كمتر است. در نهايت نتايج نشان مي دهد كه اين كاتاليست كامپوزيتي جديد در مقايسه با كاتاليست هاي گزارش شده براي حذف اكسايشي تركيبات گوگرد دار، عملكرد موفقيت آميزي دارد.
  • كليدواژه لاتين
    Catalyst , Desulfurization , Metal-Organic Frameworks , Encapsulation , Polyoxometal
  • عنوان لاتين
    Encapsulation of [PMo11O39]7- into Metal - Organic Frameworks an‎d Investigation Their Catalytic Activites in The Oxidative Desulfurization Reaction
  • گروه آموزشي
    شيمي معدني
  • چكيده لاتين
    Compounds from fuels to reduce the emission of sulfur dioxide (SO₂), a gas that contributes significantly to acid rain formation an‎d poses risks to human health during combustion processes. In this context, oxidative desulfurization (ODS) has emerged as an effective an‎d low-cost method for removing organosulfur compounds under mild conditions. Metal–organic frameworks (MOFs), owing to their porous structures, high surface areas, an‎d tunable chemical functionalities, have attracted attention as ideal supports for the design of heterogeneous catalysts in ODS reactions. Meanwhile, polyoxometalates (POMs) are considered excellent catalytic components due to their high oxidative potential, thermal stability, an‎d structural versatility. In this study, the polyoxometalate H₃(n-Bu₄N)₄[PMo₁₁O₃₉] was encapsulated within a MIL-101(Cr) MOF using a "bottle-around-ship" strategy to fabricate a heterogeneous catalyst for ODS. In this approach, the POM species was introduced into the reaction mixture during the synthesis of the MOF, allowing the MIL-101 framework to form around the POM. The resulting catalyst composite was characterized using Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR) an‎d X-ray diffraction (XRD). Scanning electron microscopy (SEM) was employed to analyze the morphology, while Brunauer–Emmett–Teller (BET) analysis was used to assess surface area an‎d porosity. The POM loading within the MOF structure was eva‎luated by inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). The catalytic performance of the synthesized composite was investigated for the removal of dibenzothiophene (DBT), a model sulfur compound, under both thermal reflux an‎d ultrasonic-assisted conditions. Reaction efficiency was monitored via UV-Vis spectroscopy, an‎d various oxidants, temperatures, an‎d reaction times were tested to determine optimal conditions. Under optimal conditions (75 minutes, hydrogen peroxide as oxidant, an‎d 50 °C), the desulfurization efficiency reached approximately 98%, confirming the high catalytic activity of the heterogeneous system. Additionally, recycling experiments demonstrated that the catalyst retained its structural integrity an‎d catalytic efficiency over eight consecutive cycles without significant performance loss
  • تعداد فصل ها
    3
  • فهرست مطالب pdf
    139134
  • نويسنده

    قاسمي برسياني، اميرحسين

    • لينک به اين مدرک
    https://lib.ui.ac.ir/dl/search/default.aspx?Term=24856&Field=0&DTC=3